El 13 de mayo de 2012, tras perder en los últimos instantes con el Atlético de Madrid por 0-1 con gol de Falcao en El Madrigal, el Villarreal desciende a la Segunda División, tras acabar en el 18° lugar en la temporada 2011-2012, después de 12 años consecutivos en la máxima competición. Los de Marcelino ganaron a Granada C. F. (1-0), Málaga C. F. (1-0) y Levante UD (3-0) en El Madrigal, mientras que empató frente al RCD Espanyol en Cornellá (2-2), Athletic Club en Estadio de San Mamés (0-0) y Atlético de Madrid en el Estadio Vicente Calderón (0-0). En dieciseisavos de Europa League, eliminó al SSC Nápoles, uno de los cocos de la competición, tras derrotarle en El Madrigal (1-0) y empatar en San Paolo (1-1). El Bayer Leverkusen fue su rival en octavos, al que también eliminó tras el 2-0 en España y el 0-0 en Alemania.
Los castellonenses vencieron con sufrimiento al Sparta de Praga (2-1) en El Madrigal, pese a que, en principio, podía parecer un rival asequible. Su rival sería el Sevilla, que superó al Shajtar Donetsk tras el 2-2 en Ucrania y el 3-1 en el Sánchez Pizjuán. Azkargorta empezó la temporada 1990-91, que arrancó con el fichaje del centrocampista argentino Fernando Redondo, en lugar del de Pedro Troglio, que los medios de comunicación daban por hecho. El Athletic Club ha hecho pública en varias ocasiones su postura sobre el terrorismo de ETA. En la Copa del Rey el Villarreal fue eliminado por el F. C. Barcelona en semifinales, mientras que en la liga el club mantuvo el sexto puesto que da al equipo el pasaporte para jugar la UEFA Europa League. Finalmente, el Villarreal C. F. finalizó la Liga BBVA 2015-2016 en la cuarta posición, con 64 puntos, mientras que alcanzó las semifinales de la UEFA Europa League y los octavos de Copa. Al término de la temporada, el club interpuso una denuncia al R. C. D. Mallorca con la intención de ocupar la plaza de Europa League que le correspondía a este último, ya que el equipo balear había entrado en situación concursal, por lo que finalmente el Villarreal consiguió participar en dicha competición (pese a que la reglamentación UEFA no reflejaba ninguna medida contra un equipo en acogido a la Ley Concursal en el momento en el que la UEFA vetó la participación de los bermellones).
Pese a que peleaba el título con el Leicester City, se dejó desplazar de la segunda plaza en la última fecha, al caer 5-1 frente al ya descendido Newcastle United mientras que su rival el Arsenal F. C. goleó 4-0 al Aston Villa. En este mes de diciembre el Villarreal alcanza también los octavos de final de la Copa del Rey tras derrotar al Cádiz C. F. por un total de (5-1) en el global de la eliminatoria, con un (1-2) en Cádiz y un (3-0) en Villarreal. Mirandés y quedar así eliminados de los dieciseisavos de final de la Copa del Rey. A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, camiseta betis 2023 enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo. A continuación, pasó por una mala racha que comenzó con la derrota en el Ciutat de Valencia ante el Levante UD (1-0) y se prolongó con resultados como el empate en el Estadio de Gran Canaria (0-0), la derrota en casa ante el Celta de Vigo (1-2) o el desastre de El Alcoraz (3-2) ante la SD Huesca en dieciseisavos de la Copa del Rey.
El equipo volvió a la Copa de la UEFA en la temporada 1979-80 pero tuvo una discreta actuación. En la Copa del Rey, cuya final se disputó en el estadio Benito Villamarín, cayó eliminado en la semifinal frente al Valencia C.F. Aquella liga se decidió en el último partido, que enfrentó a Sevilla y Atlético en la ciudad hispalense el 22 de abril de 1951. El Sevilla necesitaba ganar pero al final terminó 1-1 y envuelto en gran polémica porque el árbitro había anulado un gol sevillista en el minuto 7 de la segunda parte. En la undécima jornada empataría (1-1) frente al Espanyol. Liga de Campeones frente al Liverpool Football Club, el club logró su decimocuarto título de la competición, para firmar un nuevo doblete internacional en la temporada tras el campeonato de liga logrado semanas atrás. Con la cuarta plaza en el bolsillo y la lejana eliminación en Copa, los amarillos ansiaban llegar a la final de la Europa League en Basilea, pero el Liverpool les despertó de su sueño.
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